研究實(shí)現(xiàn)各向異性光增益微米片中激射的全光調(diào)控

中國(guó)科學(xué)院國(guó)家納米科學(xué)中心研究員劉新風(fēng)團(tuán)隊(duì)在CsPbBr3單晶微米片各向異性光增益特性及全光調(diào)控激射ON/OFF研究方面取得進(jìn)展，為基于鈣鈦礦微納結(jié)構(gòu)的新型功能各向異性器件的設(shè)計(jì)提供了新思路。相關(guān)研究成果發(fā)表在Nano Letters上（Nano Letters 2022, 22, 10, 4049-4057）上。 [HhaBy9  
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近年來(lái)，鈣鈦礦材料因具有優(yōu)異的光電性能，在光伏領(lǐng)域具有突出表現(xiàn)，在微納激光器等光電器件領(lǐng)域也受到關(guān)注。相比傳統(tǒng)激光器，鈣鈦礦微型激光器不僅具有極低的激射閾值和更好的光譜相干性，工作波長(zhǎng)調(diào)諧范圍還可覆蓋可見(jiàn)光到近紅外。而作為微納激光器中重要組成部分的增益介質(zhì)的增益性質(zhì)直接影響激光器件的性能。盡管鈣鈦礦在小型激光器方面取得了較大進(jìn)展，但鈣鈦礦微納米結(jié)構(gòu)光學(xué)增益系數(shù)的研究尚未見(jiàn)報(bào)道。為了進(jìn)一步提高鈣鈦礦微納激光的性能并拓展其應(yīng)用，了解其光增益特性十分必要�，F(xiàn)有的光增益測(cè)量方法均基于宏觀自由光路，適用于多晶薄膜、大單晶、液體等樣品，目前需要能夠?yàn)槲⒓{結(jié)構(gòu)提供足夠空間分辨率的微區(qū)增益測(cè)試方法，以觀察到更多被多晶不均勻性和集合平均效應(yīng)所掩蓋的特殊現(xiàn)象。 U8{^-#(Uz  
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科研人員在具有各向異性結(jié)構(gòu)的正交相CsPbBr3單晶微米片上（圖1），通過(guò)微區(qū)變條紋長(zhǎng)度（μ-VSL）的測(cè)試方法（圖2a）觀察到偏振依賴的光增益特性，發(fā)現(xiàn)沿[00-2]方向增益大于[1-10]方向增益（圖2b）。從結(jié)構(gòu)出發(fā)，研究分析正交結(jié)構(gòu)無(wú)序性使得兩個(gè)方向上的Pb-Br鍵長(zhǎng)和鍵角不同，對(duì)應(yīng)的畸變量也不同，畸變大的局域性更強(qiáng)，對(duì)應(yīng)躍遷能量越分立，躍遷能量越高；反之則躍遷能量更低。躍遷沿電子更離域化取向，也就是輻射復(fù)合更容易沿[00-2]方向發(fā)生，因此具有更大的光學(xué)增益。沿更大光增益方向[00-2]進(jìn)行功率依賴性質(zhì)的研究（圖2c），發(fā)現(xiàn)隨著載流子濃度的增加，光增益值先是陡峭上升，經(jīng)歷短暫飽和后開(kāi)始下降，最大可達(dá)到5077cm^-1的高增益。研究建立了激子和自由載流子模型，擬合結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致，表明在低載流子密度時(shí)載流子以激子形式存在并發(fā)生輻射復(fù)合產(chǎn)生光增益；而在高功率密度下，激子分離為自由載流子、俄歇等非輻射復(fù)合逐漸發(fā)生作用并占主導(dǎo)地位，這一光損耗造成了增益的快速下降。 F$ckW'V  
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研究利用上述各向異性的光增益性質(zhì)，實(shí)現(xiàn)對(duì)鈣鈦礦微米片激射ON/OFF的全光調(diào)制。如圖3所示，使用線偏振光周期性激發(fā)[1-10]和[00-2]方向，當(dāng)偏振角為90°整數(shù)倍（即沿[1-10]）時(shí)，發(fā)射光譜表現(xiàn)為寬的自發(fā)輻射譜，暗場(chǎng)熒光成像則表現(xiàn)出均勻的熒光。而當(dāng)偏振角為180o整數(shù)倍（即沿[00-2]）時(shí),在寬的自發(fā)輻射峰的低能邊出現(xiàn)了一個(gè)明顯的尖峰，暗場(chǎng)熒光成像則顯示出微米片邊緣更加明亮的發(fā)光。上述結(jié)果說(shuō)明，可通過(guò)控制激發(fā)光偏振態(tài)實(shí)現(xiàn)激射以及激射ON/OFF狀態(tài)的調(diào)控。該研究有助于鈣鈦礦在先進(jìn)激光和量子信息技術(shù)領(lǐng)域的研究和應(yīng)用。 I+QM":2  
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研究工作得到中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)（B類）、科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金委、北京市自然科學(xué)基金等的支持。 Q3'P<"u  
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論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c00712