研究實現(xiàn)各向異性光增益微米片中激射的全光調(diào)控

中國科學(xué)院國家納米科學(xué)中心研究員劉新風(fēng)團隊在CsPbBr3單晶微米片各向異性光增益特性及全光調(diào)控激射ON/OFF研究方面取得進展，為基于鈣鈦礦微納結(jié)構(gòu)的新型功能各向異性器件的設(shè)計提供了新思路。相關(guān)研究成果發(fā)表在Nano Letters上（Nano Letters 2022, 22, 10, 4049-4057）上。 M^Yh|%M  
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近年來，鈣鈦礦材料因具有優(yōu)異的光電性能，在光伏領(lǐng)域具有突出表現(xiàn)，在微納激光器等光電器件領(lǐng)域也受到關(guān)注。相比傳統(tǒng)激光器，鈣鈦礦微型激光器不僅具有極低的激射閾值和更好的光譜相干性，工作波長調(diào)諧范圍還可覆蓋可見光到近紅外。而作為微納激光器中重要組成部分的增益介質(zhì)的增益性質(zhì)直接影響激光器件的性能。盡管鈣鈦礦在小型激光器方面取得了較大進展，但鈣鈦礦微納米結(jié)構(gòu)光學(xué)增益系數(shù)的研究尚未見報道。為了進一步提高鈣鈦礦微納激光的性能并拓展其應(yīng)用，了解其光增益特性十分必要�，F(xiàn)有的光增益測量方法均基于宏觀自由光路，適用于多晶薄膜、大單晶、液體等樣品，目前需要能夠為微納結(jié)構(gòu)提供足夠空間分辨率的微區(qū)增益測試方法，以觀察到更多被多晶不均勻性和集合平均效應(yīng)所掩蓋的特殊現(xiàn)象。 7"D",1h  
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科研人員在具有各向異性結(jié)構(gòu)的正交相CsPbBr3單晶微米片上（圖1），通過微區(qū)變條紋長度（μ-VSL）的測試方法（圖2a）觀察到偏振依賴的光增益特性，發(fā)現(xiàn)沿[00-2]方向增益大于[1-10]方向增益（圖2b）。從結(jié)構(gòu)出發(fā)，研究分析正交結(jié)構(gòu)無序性使得兩個方向上的Pb-Br鍵長和鍵角不同，對應(yīng)的畸變量也不同，畸變大的局域性更強，對應(yīng)躍遷能量越分立，躍遷能量越高；反之則躍遷能量更低。躍遷沿電子更離域化取向，也就是輻射復(fù)合更容易沿[00-2]方向發(fā)生，因此具有更大的光學(xué)增益。沿更大光增益方向[00-2]進行功率依賴性質(zhì)的研究（圖2c），發(fā)現(xiàn)隨著載流子濃度的增加，光增益值先是陡峭上升，經(jīng)歷短暫飽和后開始下降，最大可達到5077cm^-1的高增益。研究建立了激子和自由載流子模型，擬合結(jié)果與實驗結(jié)果一致，表明在低載流子密度時載流子以激子形式存在并發(fā)生輻射復(fù)合產(chǎn)生光增益；而在高功率密度下，激子分離為自由載流子、俄歇等非輻射復(fù)合逐漸發(fā)生作用并占主導(dǎo)地位，這一光損耗造成了增益的快速下降。