研究實現(xiàn)各向異性光增益微米片中激射的全光調控

中國科學院國家納米科學中心研究員劉新風團隊在CsPbBr3單晶微米片各向異性光增益特性及全光調控激射ON/OFF研究方面取得進展，為基于鈣鈦礦微納結構的新型功能各向異性器件的設計提供了新思路。相關研究成果發(fā)表在Nano Letters上（Nano Letters 2022, 22, 10, 4049-4057）上。 '8Wv.X0`  
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近年來，鈣鈦礦材料因具有優(yōu)異的光電性能，在光伏領域具有突出表現(xiàn)，在微納激光器等光電器件領域也受到關注。相比傳統(tǒng)激光器，鈣鈦礦微型激光器不僅具有極低的激射閾值和更好的光譜相干性，工作波長調諧范圍還可覆蓋可見光到近紅外。而作為微納激光器中重要組成部分的增益介質的增益性質直接影響激光器件的性能。盡管鈣鈦礦在小型激光器方面取得了較大進展，但鈣鈦礦微納米結構光學增益系數(shù)的研究尚未見報道。為了進一步提高鈣鈦礦微納激光的性能并拓展其應用，了解其光增益特性十分必要�，F(xiàn)有的光增益測量方法均基于宏觀自由光路，適用于多晶薄膜、大單晶、液體等樣品，目前需要能夠為微納結構提供足夠空間分辨率的微區(qū)增益測試方法，以觀察到更多被多晶不均勻性和集合平均效應所掩蓋的特殊現(xiàn)象。 6XUuGxQV/  
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科研人員在具有各向異性結構的正交相CsPbBr3單晶微米片上（圖1），通過微區(qū)變條紋長度（μ-VSL）的測試方法（圖2a）觀察到偏振依賴的光增益特性，發(fā)現(xiàn)沿[00-2]方向增益大于[1-10]方向增益（圖2b）。從結構出發(fā)，研究分析正交結構無序性使得兩個方向上的Pb-Br鍵長和鍵角不同，對應的畸變量也不同，畸變大的局域性更強，對應躍遷能量越分立，躍遷能量越高；反之則躍遷能量更低。躍遷沿電子更離域化取向，也就是輻射復合更容易沿[00-2]方向發(fā)生，因此具有更大的光學增益。沿更大光增益方向[00-2]進行功率依賴性質的研究（圖2c），發(fā)現(xiàn)隨著載流子濃度的增加，光增益值先是陡峭上升，經歷短暫飽和后開始下降，最大可達到5077cm^-1的高增益。研究建立了激子和自由載流子模型，擬合結果與實驗結果一致，表明在低載流子密度時載流子以激子形式存在并發(fā)生輻射復合產生光增益；而在高功率密度下，激子分離為自由載流子、俄歇等非輻射復合逐漸發(fā)生作用并占主導地位，這一光損耗造成了增益的快速下降。 cf8-]G?tK  
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研究利用上述各向異性的光增益性質，實現(xiàn)對鈣鈦礦微米片激射ON/OFF的全光調制。如圖3所示，使用線偏振光周期性激發(fā)[1-10]和[00-2]方向，當偏振角為90°整數(shù)倍（即沿[1-10]）時，發(fā)射光譜表現(xiàn)為寬的自發(fā)輻射譜，暗場熒光成像則表現(xiàn)出均勻的熒光。而當偏振角為180o整數(shù)倍（即沿[00-2]）時,在寬的自發(fā)輻射峰的低能邊出現(xiàn)了一個明顯的尖峰，暗場熒光成像則顯示出微米片邊緣更加明亮的發(fā)光。上述結果說明，可通過控制激發(fā)光偏振態(tài)實現(xiàn)激射以及激射ON/OFF狀態(tài)的調控。該研究有助于鈣鈦礦在先進激光和量子信息技術領域的研究和應用。 O
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